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近日，中國科學技術(shù)大學合肥微尺度物質(zhì)科學國家研究中心和化學與材料科學學院曾杰教授課題組以碳化硅體系為研究對象，發(fā)現(xiàn)親疏水性在催化反應(yīng)過程中起到了至關(guān)重要的作用，并從原子尺度上解釋了這種作用的“來源”：親水性的碳化硅量子點表面富含羥基結(jié)構(gòu)，可以有效促進二氧化碳分子的活化。

SiC催化CO2加氫反應(yīng)示意圖

催化反應(yīng)是在催化劑表面發(fā)生的，通常我們可以調(diào)控催化劑表面的性質(zhì)來提升催化反應(yīng)的活性、選擇性和穩(wěn)定性。親疏水性是一個重要的表面性質(zhì)參數(shù)，過去人們對于親疏水性質(zhì)的理解基本都停留在對底物分子的富集作用上，例如親水的催化劑表面容易吸附醇類等物種，而疏水性表面容易吸附酯類酮類等物種。但這種理解是比較宏觀的，所以從原子尺度上揭示催化劑表面親疏水性質(zhì)影響催化反應(yīng)的本質(zhì)，對于設(shè)計高效催化劑具有重要指導意義。

研究人員對比了商用碳化硅和量子點碳化硅二氧化碳加氫反應(yīng)活性，發(fā)現(xiàn)親水性的量子點碳化硅在32標準大氣壓和150攝氏度的條件下，質(zhì)量活性（mass activity）比同等條件下疏水性的商用碳化硅高出三個數(shù)量級。量子點碳化硅的表觀活化能只有商用碳化硅的一半左右。研究人員還構(gòu)筑了一系列表面富含羥基的催化劑，這些催化劑在CO2加氫反應(yīng)中的活性比其不含羥基的結(jié)構(gòu)高出了一個數(shù)量級。

該成果以“Molecular-Level Insight into How Hydroxyl Groups Boost Catalytic Activity in CO2 Hydrogenation into Methanol”為題，2月22日在線發(fā)表在《Chem》雜志上（Chem 2018, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.01.019）。該課題組對親疏水性在CO2加氫反應(yīng)中的作用的理解，突破了人們對于親疏水性的傳統(tǒng)認知，為今后尋找更為高效的CO2加氫催化劑開拓了新的思路。